蘇州大學鄒貴付、尹萬健教授合作制備大面積超薄鈣鈦礦單晶薄膜
光伏產業網訊
發布日期：2020-12-02
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蘇州大學鄒貴付、尹萬健教授合作制備大面積超薄鈣鈦礦單晶薄膜
近日，蘇州大學鄒貴付教授和尹萬健教授從成核生長動力學角度，采用溶液過程動力學誘導晶面各向異性生長策略，制備了大面積超薄鈣鈦礦單晶薄膜。作者指出，各向異性生長鈣鈦礦薄膜需要考慮成核、生長以及誘導各向異性生長三個階段，并設計了相應的實驗合成方案，實現了該薄膜的各向異性生長。
首先，作者提出控制成核密度和調節各晶面之間相對生長速率差異，從而實現各向異性生長的思路，并從成核生長動力學模型角度闡明反應溫度、前驅體濃度以及表面能是控制成核、生長、各向異性生長階段的關鍵因素。根據這些條件，作者使用反溶劑擴散策略作為反應驅動力，使反應在低溫過程進行，同時，前驅體濃度維持較低水平，從而控制成核密度。
并且，通過在前驅體中引入表面活性劑鈍化表面，使表面能降低，反應活化能增大的策略，調控不同晶面之間的相對生長速率，從而誘導各向異性生長。采用這種策略，作者合成了厚度小于100納米，尺寸接近厘米級的CsPbBr3鈣鈦礦單晶薄膜，并且薄膜顯示出優異的光學、電學性能、以及良好的柔性特質。
隨后，作者詳細研究了薄膜生長過程，通過對薄膜生長階段原位觀察發現，盡管沿各晶面法向的生長速率一致，然而不同晶面的暴露面積隨著生長時間的變化卻出現了顯著差異。作者首先分析了各表面的晶面指數，并采用DFT計算了這些表面的表面能，結果發現這些晶面暴露大小的規律嚴格符合表面能大小關系和Wulf定律。這一結果表明鈣鈦礦單晶薄膜各向異性的生長機制與提出的模型一致。
最后，作者通過調節反應溫度、前驅體濃度及表面活性劑濃度，實現了薄膜厚度的調控。最終得到了厚度100nm以下，尺寸接近厘米級的鈣鈦礦CsPbBr3單晶薄膜。同時，研究發現這一策略還適用于MAPbBr3、FAPbBr3等鹵化物鈣鈦礦單晶薄膜的制備，這為生長超薄大尺寸鈣鈦礦單晶薄膜提供了一種新思路。